En 1613, Marie de Médicis pose la première pierre du couvent des Carmes déchaux et de leur église coiffée d’une coupole — une première à Paris. Plusieurs familles fortunées dotent l’église d’un décor remarquable : boiseries, peintures et mobilier sont tout empreints d’influence italienne. Les fresques de la voûte, le maître-autel et plusieurs chapelles témoignent encore de cette piété et de ce faste.
En 1792, le couvent est transformé en prison. 115 religieux qui avaient refusé de prêter serment à la Constitution civile du clergé y sont exécutés le 2 septembre. Leurs dépouilles, découvertes dans un puits lors du percement de la rue de Rennes, sont aujourd’hui honorées dans les cryptes. Le lieu permet d’évoquer ces « massacres de septembre » qui, en quelques jours, ont fait entre 1100 et 1400 morts dans les prisons parisiennes. L’une des cryptes abrite également les restes de Frédéric Ozanam, fondateur de la Société de Saint-Vincent-de-Paul.